Carta

Diffusion of fluids in disordered pore matrices

J.E. Alarcon and H. Dominguez

Instituto de Investigaciones en Materiales, UNAM, 04510 Mexico, D.F., e–mail: hectordc@servidor.unam.mx

Recibido el 25 de noviembre de 2005
Aceptado el 9 de febrero de 2006

Abstract

Diffusion of different fluids was studied in disordered pore matrices by computer simulations. The matrices were formed using zeolite parameters with two distinct methods. In the first method, the matrix was prepared from a set of particles with a fixed density and, after equilibration, the matrix structure was taken from the last configuration of the particles. In the second method, the porous matrix was prepared from a binary mixture where the first and the second components are particles of a template material and the matrix, respectively. The final matrix structure was obtained by removing the template particles from the equilibrated mixture. Therefore we were able to investigate the behavior of the diffusion of Ar, Kr, and CO₂ fluids as a function of the matrix preparation method. The results show that, when matrices were prepared without a template, the diffusion is higher than in matrices prepared with a template. This can be explained in terms of the cavities formed in the matrices when they were prepared.

Keywords: Diffusion; porous matrix structure; porosity; computer simulation.

Resumen

En este artículo se estudia el coeficiente de difusión para diferentes fluidos en matrices porosas desordenadas usando simulaciones por computadora. Las matrices fueron preparadas usando parámetros de una zeolita con dos métodos distintos. En el primer método, la matriz se prepara con un conjunto de partículas a una densidad fija y, después de equilibrar el sistema la estructura, de la matriz se toma de la última configuración. El segundo método utiliza una mezcla binaria donde un componente son partículas de un substrato y el segundo componente son partículas de la matriz. La estructura de la matriz se toma después de equilibrar el sistema y de quitar las partículas del substrato. Así entonces, se investiga el coeficiente de difusión de los fluidos de Ar, Kr, and CO₂ como función del método de preparación de la matriz. Los resultados muestran que la difusión es mayor en las matrices preparadas sin un substrato. Estos resultados se pueden entender en términos de las cavidades que se forman en las matrices al momento de prepararse.

Descriptores: Difusión; estructura de poros; porosidad; simulaciones por computadora.

PACS: 61.25.–f; 61.43.Bn; 61.43.Gt

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Acknowledgments

We thank Dr. Margarita Rivera for helping us in the Voronoi calculations. We also want to acknowledge the referee's comments, which significantly improved the manuscript.

References

1. M. Miyahara and K.E. Gubbins, J. Chem. Phys. 106 (1997) 2865.        [ Links ]

2. M.W. Maddox and K.E. Gubbins, J. Chem. Phys. 107 (1997) 9659.        [ Links ]

3. K.S. Page and P.A. Monson, Phys. Rev. E. 54 (1996) R29.        [ Links ]

4. W.G. Madden and E.D. Glandt, J. Stat. Phys. 51 (1988) 537.        [ Links ]

5. J.A. Given and G. Stell, Condes. Matter. Theor. 8 (1993) 395.        [ Links ]

6. N.K. Raman, M.T. Anderson and C.J. Brinker, Chem. Mater. 8 (1996) 1682.        [ Links ]

7. A. Katz and M.E. Davis, Nature(London). 403 (2000) 286.        [ Links ]

8. P.R. Van Tassel, Phys Rev. E. 60 (1999) R25.        [ Links ]

9. L. Zhang and P.R. van Tassel, J. Chem. Phys. 112 (2000) 3006.        [ Links ]

10. W.G. Madden, J. Chem. Phys. 96 (1992) 5422.        [ Links ]

11. W. Dong, E. Kierlik, and M.L. Rosinberg, Phys. Rev. E. 50 (1994) 4750.        [ Links ]

12. A. Meroni, D. Levesque, and J.J. Weis, J. Chem. Phys. 105 (1996) 1101.        [ Links ]

13. J. Ghassemzadeh, L.F. Xu, T.T. Tsotsis, and M. Sahimi, J. Phys. Chem. B. 104 (2000) 3892.        [ Links ]

14. J. Karger and D.M. Ruthven, Diffusion in Zeolites and Other Microporous Solids (Wiley, New York. 1992)        [ Links ]

15. J.C. Lee, J. Chem. Phys. 110 (1999) 8742.        [ Links ]

16. L.F. Xu, M. Sahimi, and T.T. Tsotsis, Phys. Rev. E. 62 (2000) 6942.        [ Links ]

17. M. Kamat and D. Keffer, Molec. Phys. 101 (2003) 1399.        [ Links ]

18. S.Y. Bhide and S. Yashonath, J. Phys. Chem. B 104 (2000) 2607.        [ Links ]

19. S. Yashonath and P. Santikary, Molec. Phys. 78 (1993) 1.        [ Links ]

20. P.K. Ghorai, A.V.A. Kumar, S. Sastry, and S. Yashonath, Phys. Rev. E 72 (2005) 030202.        [ Links ]

21. A.V.A. Kumar and S. Yashonath, J. Phys. Chem. B 104 (2000) 9126.        [ Links ]

22. R. Chang, K. Jagannathan and A. Yethiraj, Phys. Rev. E, 69 (2004)051101.        [ Links ]

23. H. Dominguez and M. Rivera, Molec. Phys. 100 (2002) 3829.        [ Links ]

24. S.H. Lee and S.G. Choi, Bull. Korean Chem. Soc. 20 (1999) 285.        [ Links ]

25. F. Leroy, B. Rousseau and A. H. Fuchs, Phys. Chem. Chem. Phys. 6 (2004) 775.        [ Links ]

26. M.P Allen and D.J. Tildesyley, Computer Simulation of Liquids (Clarendon Press, Oxford. 1993)        [ Links ]

27. O. Talu, and A.L. Myers, Colloids and Surfaces A; Physicochem Eng. Aspects 187 (2001) 93.        [ Links ]

28. D.S. Corti, P.G. Debenedetti, S. Sastry, and F.H. Stillinger, Phys. Rev. E 55, (1997) 5522.        [ Links ]

29. A. Vishnyakov, P.G. Debenedetti and A.V. Neimark, Phys. Rev. E 62 (2000) 538.        [ Links ]

30. M. Rivera and H. Dominguez Molec. Phys. 101 (2003) 2953.        [ Links ]

31. J. Pikunic and K.E. Gubbins, Eur. Phys. J E 12 (2003) 35.        [ Links ]

32. W.J. Stroud, J.E. Curry, and J.H. Cushman, Langmuir 17 (2001) 688.        [ Links ]

33. H. Dominguez, M.P. Allen, and R. Evans, Molec. Phys. 96 (1999) 209.        [ Links ]